Zeit seines Lebens befasste sich Mussäus neben seinem Amt als Pastor mit historischen, volks- und sprachkundlichen Themen. Letztere mündeten in einer plattdeutschen Sprachlehre. Bereits ein halbes Jahrhundert vor dem eigentlichen Begründer der mecklenburgischen Volkskunde, Richard Wossidlo, begann Mussäus volkskundliche Überlieferungen wie Sagen, Schwänke, Redensarten, Sprichwörter und Märchen zusammenzutragen. Die Gebrüder Grimm übernahmen für ihr Werk „Kinder und Hausmärchen“ allein drei Märchen aus der Sammlung des Hansdorfer Geistlichen. Daneben interessierte sich Mussäus aber auch für Sitten und Gebräuche, Essen und Trinken, Wohnen und Bekleidung sowie Feiern und Arbeiten der ländlichen Bevölkerung. Am 29. März 1839 starb Mussäus und das „Freimüthige Abendblatt“ zu Rostock teilte mit: „Am Karfreitag verlor das Vaterland einen seiner trefflichsten und seltensten Männer“. Heute erinnert ein Obelisk auf dem Hansdorfer Friedhof an den bemerkenswerten Prediger.